El Monasterio de Benedictinos de Nuestra Señora de Montserrat fue fundado por Felipe IV en el año 1642, con la finalidad de acoger a los monjes castellanos expulsados del monasterio homónimo de Cataluña durante la sublevación de los catalanes o guerra de los segadores (1640-1652). La iglesia de Montserrat, que formaba parte del monasterio, comenzó a construirse en 1668 con proyecto de Sebastián de Herrera Barnuevo, quedando inconclusa en 1674 a falta del crucero y el presbiterio. La fachada se inspiraba en la Iglesia de Il Gesú en Roma diseñada por Jacopo Barrozi de Vignola, considerándose una de las más complejas del barroco madrileño. Las obras fueron retomadas en 1716 por Manuel Moradillo, al tiempo que Pedro de Ribera reformaba la fachada redecorando puerta y ventanas con diversos adornos de estilo barroco, y añadiendo dos torres de las que sólo se concluyó la meridional, coronada con chapitel bulboso de clara inspiración centroeuropea, mientras que la norte quedó inacabada, sin cuerpo de campanas ni chapitel. De la iglesia de aquellos años son las tres naves de los pies y las capillas.
A consecuencia de la desamortización de Mendizábal, el convento es destinado en 1837 a cárcel de mujeres, conocida como "La Casa Galera"; más tarde, tras acoger a las religiosas concepcionistas del Caballero de Gracia, el templo pasó de nuevo en 1918 a la Orden de los benedictinos; y dos años después el arquitecto Carlos Gato Soldevila realiza un interesante ejercicio de reconstrucción ideal. Durante la Guerra Civil (1936-1939) la iglesia fue convertida en salón de baile, recuperando su uso religioso después de la contienda; y en 1953 los monjes benedictinos reciben la parte del monasterio que había sido destinada a prisión. Entre 1983 y 1991 el arquitecto Antón Capitel, con Antonio Riviere y Consuelo Martorell restauran el templo y modifican el presbiterio con una nueva cabecera –con un retablo posmoderno- y sacristía; y en 1998 Eduardo González Mercadé lleva a cabo una restauración completa del edificio que elimina el retablo anterior para instalar la sillería del coro. Actualmente el monasterio se destina a residencia, ahora para mayores, anteriormente para estudiantes.